Luận án Mô phỏng cấu trúc và động học của vật liệu Silicat - Na/Al/Pb

Nội dung text: Luận án Mô phỏng cấu trúc và động học của vật liệu Silicat - Na/Al/Pb

1. 116 5.3. Kết luận chương 5 Kết quả mô phỏng của chúng tôi đã chỉ ra rằng: (i) Sự khuếch tán rất nhanh của nguyên tử Na là do tốc độ trao đổi của các nguyên tử Na nhanh hơn nhiều so với tốc độ trao đổi của các nguyên tử Si. Trong khoảng thời gian 150 ps cấu trúc của mô hình phân bố không đồng nhất mạnh. Cụ thể, đối với mẫu NS4 chứa vùng khuếch tán mà ở đó dòng khuếch tán của các nguyên tử Na lớn hơn nhiều so với các vùng còn lại và không có bất kỳ nguyên tử Na nào nằm trong vùng chứa silica. Thể tích của vùng khuếch tán và vùng còn lại tương ứng chiếm 18 và 25 % thể tích của hộp mô phỏng. Không giống như NS4, thể tích của vùng khuếch tán của mẫu NS2 chiếm 39 % hộp mô phỏng, và các đa diện không chứa Na nằm phân tán trong các cụm đa diện nhỏ. Ngoài ra mật độ của Si trong vùng khuếch tán nhỏ hơn so với vùng chứa silica, đồng thời vùng khuếch tán chiếm điện tích dương và vùng silica chiếm điện tích trung hòa. Sự trao đổi của các nguyên tử Na xảy ra theo hai cách: 1) nhảy giữa hai đa diện nằm gần nhau và 2) dịch chuyển đám của nhóm nguyên tử Na dọc theo chuỗi các đa diện. (ii) Kết quả mô phỏng của chúng tôi cũng chỉ ra rằng, các miền linh động và kém linh động cùng tồn tại trong thời gian 150 ps. Đây là bằng chứng rõ ràng cho thấy trong mô hình tồn tại động học không đồng nhất. Trong đó, dòng các nguyên tử Na qua các nút của các miền linh động lớn hơn nhiều so với các nút nằm bên ngoài các miền này và không tìm thấy nguyên tử Na nào nằm xung quanh các nút của các miền kém linh động. Ngoài ra, mật độ của các nguyên tử Na, Si và O rất khác nhau trong các miền linh động và kém linh động. Điều này cho thấy sự không đồng nhất về mặt hóa học. Kết quả nêu trên đã được đăng trong tạp chí: 1. N. V. Yen, M. V. Dung, P. K. Hung, T. B. Van, L. T. Vinh (2021). Spatial distribution of cations through Voronoi polyhedrons and their exchange between polyhedrons in sodium silicate liquids. Journal of Non-Crystalline Solids. (ISI-Q1).
2. 118 tăng. Kết quả phân tích đối với Na2O.2SiO2 và Na2O.4SiO2 cho thấy các nguyên tử Na chủ yếu nằm trong các đa diện 01, 02, 11 và 12. Các kết quả mô phỏng của chúng tôi cho thấy sự không đồng nhất về mặt cấu trúc và thành phần hóa học trong các vật liệu Al2O3.2SiO2, Na2O.2SiO2 và Na2O.4SiO2. 5. Bằng chứng về sự tồn tại của động học không đồng nhất trong các vật liệu Na2O.2SiO2 và Na2O.4SiO2 lần đầu tiên được tìm thấy thông qua việc xác định thể tích của các đa diện quanh nguyên tử O. Kết quả mô phỏng đã chỉ ra rằng sự khuếch tán là do các cation nhảy từ đa diện này sang đa diện khác với tốc độ khác nhau. Các quan sát cũng cho thấy rằng các nguyên tử trong các vật liệu Na2O.2SiO2 và Na2O.4SiO2 dịch chuyển theo cơ chế tập thể. Sự khuếch tán rất nhanh của nguyên tử Na là do tốc độ trao đổi của nó lớn hơn tốc độ trao đổi của nguyên tử Si giữa các đa diện. Mô phỏng cũng tìm thấy sự tương quan giữa cấu trúc không đồng nhất và động học không đồng nhất trong các vật liệu Na2O.2SiO2 và Na2O.4SiO2 cũng như sự không nhất về mặt hóa học. Kiến nghị (i) Tương quan giữa cấu trúc không đồng nhất và động học không đồng nhất trong các vật liệu ôxít nhôm-silicát và ôxít chì-silicát lỏng dưới ảnh hưởng của nhiệt độ cũng như hàm lượng của các ôxít pha tạp chưa được nghiên cứu. Những vấn đề này sẽ được xem xét trong các công trình tiếp theo; (ii) Các tính toán ảnh hưởng của áp suất, nhiệt độ và hàm lượng của các ôxít pha tạp đến độ dẫn điện của các vật liệu silicát cũng sẽ được xem xét.
3. 120 TÀI LIỆU THAM KHẢO [1] F. E. Eldin and El Alaily N., "Electrical conductivity of some alkali silicate glasses," Materials chemistry and physics, vol. 52, no. 2, pp. 175-179, 1998. [2] G. Khater et al., "Effect of CaO/SiO2 molar ratio on the electrical and physical properties of basaltic glass materials," Heliyon, vol. 5, no. 2, p. e01248, 2019. [3] M. Braunger et al., "Electrical conductivity of silicate glasses with tetravalent cations substituting Si," Journal of non-crystalline solids, vol. 358, no. 21, pp. 2855-2861, 2012. [4] G. Fuxi et al., "Physical properties of glasses containing several glass-forming oxides," Journal of non-crystalline solids, vol. 80, no. 1-3, pp. 468-473, 1986. [5] R. Scipioni et al., "Electrical conductivity of SiO2 at extreme conditions and planetary dynamos," Proceedings of the National Academy of Sciences, vol. 114, no. 34, pp. 9009-9013, 2017. [6] L. White, "Eilmer of Malmesbury, an eleventh century aviator: A case study of technological innovation, its context and tradition," Technology and Culture, vol. 2, no. 2, pp. 97-111, 1961. [7] R. Rothon, Particulate-filled polymer composites. iSmithers Rapra Publishing, 2003. [8] C. Klein and Hurlbut Jr C., "Manual of Mineralogy. John Wiley & Sons," Inc., New York, 1999. [9] J. W. Anthony, Handbook of mineralogy: halides, hydroxides, oxides. Mineral Data Pub, 1990. [10] K. Kihara et al., "Structural change of orthorhombic-I tridymite with temperature: A study based on second-order thermal-vibrational parameters," Zeitschrift für Kristallographie-Crystalline Materials, vol. 177, no. 1-2, pp. 27-38, 1986. [11] A. Pring, "Rock-Forming Minerals. Volume 4B. Framework Silicates: Silica Minerals. Feldspathoids and the Zeolites," Geological Magazine, vol. 143, no. 4, p. 557, 2006. [12] A. R. Oganov et al., "Structural stability of silica at high pressures and temperatures," Physical Review B, vol. 71, no. 6, p. 064104, 2005.
4. 122 [25] H. Poulsen et al., "Amorphous silica studied by high energy X-ray diffraction," Journal of non-crystalline solids, vol. 188, no. 1-2, pp. 63-74, 1995. [26] C. Prescher et al., "Beyond sixfold coordinated Si in SiO2 glass at ultrahigh pressures," Proceedings of the National Academy of Sciences, vol. 114, no. 38, pp. 10041-10046, 2017. [27] G. Greaves et al., "Local structure of silicate glasses," Nature, vol. 293, no. 5834, pp. 611-616, 1981. [28] G. Greaves, "EXAFS and the structure of glass," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 71, no. 1-3, pp. 203-217, 1985. [29] M. C. Wilding and Benmore C. J., "Structure of glasses and melts," Reviews in mineralogy and geochemistry, vol. 63, no. 1, pp. 275-311, 2006. [30] L. C. Liu et al., "Quantum Dots in Glasses," 1992. [31] J. Neuefeind and Liss K. D., "Bond angle distribution in amorphous germania and silica," Berichte der Bunsengesellschaft für physikalische Chemie, vol. 100, no. 8, pp. 1341-1349, 1996. [32] M. Tucker et al., "Refinement of the Si–O–Si bond angle distribution in vitreous silica," Journal of Physics: Condensed Matter, vol. 17, no. 5, p. S67, 2005. [33] W. J. Malfait et al., "29Si NMR spectroscopy of silica glass: T1 relaxation and constraints on the Si–O–Si bond angle distribution," Chemical Geology, vol. 256, no. 3-4, pp. 269-277, 2008. [34] E. Dupree and Pettifer R., "Determination of the Si–O–Si bond angle distribution in vitreous silica by magic angle spinning NMR," Nature, vol. 308, no. 5959, pp. 523-525, 1984. [35] R. Pettifer et al., "NMR determinations of SiOSi bond angle distributions in silica," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 106, no. 1-3, pp. 408-412, 1988. [36] T. M. Clark et al., "Correlated structural distributions in silica glass," Physical Review B, vol. 70, no. 6, p. 064202, 2004.
5. 124 [49] B. Vessal et al., "Computer simulation of the structure of silica glass," Journal of non-crystalline solids, vol. 159, no. 1-2, pp. 184-186, 1993. [50] B. Feuston and Garofalini S., "Empirical three‐body potential for vitreous silica," The Journal of chemical physics, vol. 89, no. 9, pp. 5818-5824, 1988. [51] P. Vashishta et al., "Interaction potential for SiO2: A molecular-dynamics study of structural correlations," Physical Review B, vol. 41, no. 17, p. 12197, 1990. [52] J. Sarnthein et al., "Model of vitreous SiO2 generated by an ab initio molecular-dynamics quench from the melt," Physical Review B, vol. 52, no. 17, p. 12690, 1995. [53] K. Vollmayr et al., "Cooling-rate effects in amorphous silica: A computer- simulation study," Physical Review B, vol. 54, no. 22, p. 15808, 1996. [54] X. Yuan and Cormack A., "Si–O–Si bond angle and torsion angle distribution in vitreous silica and sodium silicate glasses," Journal of non-crystalline solids, vol. 319, no. 1-2, pp. 31-43, 2003. [55] V. V. Hoang, "Static and dynamic heterogeneities in supercooled SiO2," in Defect and Diffusion Forum, 2005, vol. 242, pp. 77-94: Trans Tech Publ. [56] R. Ahuja et al., "Melting and liquid structure of aluminum oxide using a molecular-dynamics simulation," Physical Review E, vol. 57, no. 2, p. 1673, 1998. [57] R. Bell and Dean P., "The structure of vitreous silica: Validity of the random network theory," Philosophical Magazine, vol. 25, no. 6, pp. 1381-1398, 1972. [58] P. Gaskell and Tarrant I., "Refinement of a random network model for vitreous silicon dioxide," Philosophical Magazine B, vol. 42, no. 2, pp. 265-286, 1980. [59] S. K. Mitra, "Molecular dynamics simulation of silicon dioxide glass," Philosophical Magazine B, vol. 45, no. 5, pp. 529-548, 1982. [60] R. G. Della Valle and Venuti E., "A molecular dynamics study of the vibrational properties of silica glass," Chemical physics, vol. 179, no. 3, pp. 411-419, 1994. [61] S. Taraskin et al., "Void structure in models of vitreous silica," Journal of non- crystalline solids, vol. 192, pp. 263-266, 1995.
6. 126 [74] P. Hung et al., "Insight into dynamics and microstructure of aluminum-silicate melts from molecular dynamics simulation," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 462, pp. 1-9, 2017. [75] D. Andrault et al., "Equation of state of stishovite to lower mantle pressures," American Mineralogist, vol. 88, no. 2-3, pp. 301-307, 2003. [76] D. Andrault et al., "Pressure-induced Landau-type transition in stishovite," Science, vol. 282, no. 5389, pp. 720-724, 1998. [77] I. Saika-Voivod et al., "Phase diagram of silica from computer simulation," Physical Review E, vol. 70, no. 6, p. 061507, 2004. [78] D. Machon et al., "Pressure-induced amorphization and polyamorphism: Inorganic and biochemical systems," Progress in Materials Science, vol. 61, pp. 216-282, 2014. [79] O. Mishima et al., "An apparently first-order transition between two amorphous phases of ice induced by pressure," Nature, vol. 314, no. 6006, pp. 76-78, 1985. [80] O. Mishima, "Reversible first‐order transition between two H2O amorphs at∼ 0.2 GPa and∼ 135 K," The Journal of chemical physics, vol. 100, no. 8, pp. 5910-5912, 1994. [81] O. Mishima et al., "Visual observations of the amorphous-amorphous transition in H2O under pressure," Science, vol. 254, no. 5030, pp. 406-408, 1991. [82] K. Winkel et al., "Water polyamorphism: Reversibility and (dis) continuity," The Journal of chemical physics, vol. 128, no. 4, p. 044510, 2008. [83] T. Loerting and Giovambattista N., "Amorphous ices: experiments and numerical simulations," Journal of physics: Condensed matter, vol. 18, no. 50, p. R919, 2006. [84] P. Gallo et al., "Water: A tale of two liquids," Chemical reviews, vol. 116, no. 13, pp. 7463-7500, 2016. [85] I. Saika-Voivod et al., "Computer simulations of liquid silica: Equation of state and liquid–liquid phase transition," Physical Review E, vol. 63, no. 1, p. 011202, 2000.
7. 128 [99] M. Okuno et al., "Structure of SiO2–Al2O3 glasses: combined X-ray diffraction, IR and Raman studies," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 351, no. 12-13, pp. 1032-1038, 2005. [100] B. T. Poe et al., "Al and Si coordination in SiO2–Al2O3 glasses and liquids: A study by NMR and IR spectroscopy and MD simulations," Chemical Geology, vol. 96, no. 3-4, pp. 333-349, 1992. [101] A. Winkler et al., "Structure and diffusion in amorphous aluminum silicate: a molecular dynamics computer simulation," The Journal of chemical physics, vol. 120, no. 1, pp. 384-393, 2004. [102] P. Pfleiderer et al., "Structure and transport properties of amorphous aluminium silicates: computer simulation studies," Chemical geology, vol. 229, no. 1-3, pp. 186-197, 2006. [103] J. Kubicki and Toplis M., "Molecular orbital calculations on aluminosilicate tricluster molecules: Implications for the structure of aluminosilicate glasses," American Mineralogist, vol. 87, no. 5-6, pp. 668-678, 2002. [104] M. Benoit et al., "Structural properties of molten silicates from ab initio molecular-dynamics simulations: Comparison between CaO − Al2O3 − SiO2 and SiO2," Physical Review B, vol. 64, no. 22, p. 224205, 2001. [105] J. Stebbins et al., "Aluminium coordination in natural silica glasses from the Libyan Desert (Egypt): high field NMR results," Physics and chemistry of glasses, vol. 46, no. 4, pp. 340-344, 2005. [106] V. Van Hoang, "Local environments of oxygen in Al2O3 - SiO2 melts," Physics Letters A, vol. 368, no. 6, pp. 499-503, 2007. [107] N. A. Morgan and Spera F. J., "A molecular dynamics study of the glass transition in CaAl2Si2O8: Thermodynamics and tracer diffusion," American Mineralogist, vol. 86, no. 7-8, pp. 915-926, 2001. [108] V. Van Hoang et al., "Liquid–liquid phase transition in simulated liquid Al2O3·2SiO2," Physica Scripta, vol. 74, no. 6, p. 697, 2006. [109] T. B. Van et al., "Domain structure, microscopic segregation and dynamics heterogeneity in alumina-silicate liquid," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 552, p. 120457, 2021.
8. 130 [121] H. Jabraoui et al., "Thermodynamic and structural properties of binary calcium silicate glasses: insights from molecular dynamics," Physical Chemistry Chemical Physics, vol. 19, no. 29, pp. 19083-19093, 2017. [122] G. Cormier et al., "Molecular dynamics simulation of the structure of undoped and Yb3+-doped lead silicate glass," Journal of non-crystalline solids, vol. 195, no. 1-2, pp. 125-137, 1996. [123] B. Smets and Lommen T., "The structure of glasses and crystalline compounds in the system PbO - SiO2, studied by X-ray photoelectron spectroscopy," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 48, no. 2-3, pp. 423-430, 1982. [124] S. K. Lee and Kim E. J., "Probing metal-bridging oxygen and configurational disorder in amorphous lead silicates: insights from 17O solid-state nuclear magnetic resonance," The Journal of Physical Chemistry C, vol. 119, no. 1, pp. 748-756, 2015. [125] K. N. Dalby et al., "Resolution of bridging oxygen signals from O 1s spectra of silicate glasses using XPS: Implications for O and Si speciation," Geochimica et Cosmochimica Acta, vol. 71, no. 17, pp. 4297-4313, 2007. [126] G. J. Bair, "The Constitution of Lead Oxide‐Silica Glasses: I, Atomic Arrangement," Journal of the American Ceramic Society, vol. 19, no. 1‐12, pp. 339-347, 1936. [127] B. Warren and Loring A., "X‐Ray Diffraction Study of the Structure of Soda‐ Silica Glass," Journal of the American Ceramic Society, vol. 18, no. 1‐12, pp. 269-276, 1935. [128] A. Rybicka et al., "The structure of lead-silicate glasses: molecular dynamics and EXAFS studies," Journal of Physics: Condensed Matter, vol. 13, no. 43, p. 9781, 2001. [129] F. Fayon et al., "29Si and 207Pb NMR study of local order in lead silicate glasses," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 232, pp. 403-408, 1998. [130] S. Kohara et al., "Lead silicate glasses: Binary network-former glasses with large amounts of free volume," Physical Review B, vol. 82, no. 13, p. 134209, 2010.
9. 132 [141] Y. Yu et al., "Reactive molecular dynamics simulations of sodium silicate glasses—toward an improved understanding of the structure," International Journal of Applied Glass Science, vol. 8, no. 3, pp. 276-284, 2017. [142] J. Du and Cormack A., "The medium range structure of sodium silicate glasses: a molecular dynamics simulation," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 349, pp. 66-79, 2004. [143] Q. Zhou et al., "New insights into the structure of sodium silicate glasses by force-enhanced atomic refinement," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 536, p. 120006, 2020. [144] X. Li et al., "Cooling rate effects in sodium silicate glasses: Bridging the gap between molecular dynamics simulations and experiments," The Journal of chemical physics, vol. 147, no. 7, p. 074501, 2017. [145] H. Jabraoui et al., "Molecular dynamics simulation of thermodynamic and structural properties of silicate glass: Effect of the alkali oxide modifiers," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 448, pp. 16-26, 2016. [146] Q. Zhao et al., "In-situ high temperature Raman and Brillouin light scattering studies of sodium silicate glasses," Journal of non-crystalline solids, vol. 358, no. 24, pp. 3418-3426, 2012. [147] T. K. Bechgaard et al., "Structure and mechanical properties of compressed sodium aluminosilicate glasses: Role of non-bridging oxygens," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 441, pp. 49-57, 2016. [148] B. Warren and Biscob J., "Fourier analysis of x‐ray patterns of soda‐silica glass," Journal of the American Ceramic Society, vol. 21, no. 7, pp. 259-265, 1938. [149] M. Misawa et al., "The short-range structure of alkali disilicate glasses by pulsed neutron total scattering," Journal of Non-Crystalline Solids, vol. 37, no. 1, pp. 85-97, 1980. [150] A. C. Wright et al., "Neutron diffraction studies of silicate glasses," Trans. Am. Crystallogr. Assoc, vol. 27, no. 1, pp. 239-54, 1991. [151] A. Davidenko et al., "Structural study of sodium silicate glasses and melts," Inorganic Materials, vol. 50, no. 12, pp. 1289-1296, 2014.
10. 134 [164] A. Meyer et al., "Channel formation and intermediate range order in sodium silicate melts and glasses," Physical review letters, vol. 93, no. 2, p. 027801, 2004. [165] J. Horbach et al., "Structural and dynamical properties of sodium silicate melts: an investigation by molecular dynamics computer simulation," Chemical Geology, vol. 174, no. 1-3, pp. 87-101, 2001. [166] M. Bauchy and Micoulaut M., "From pockets to channels: Density-controlled diffusion in sodium silicates," Physical review B, vol. 83, no. 18, p. 184118, 2011. [167] B. T. Poe et al., "Silicon and oxygen self-diffusivities in silicate liquids measured to 15 gigapascals and 2800 Kelvin," Science, vol. 276, no. 5316, pp. 1245-1248, 1997. [168] J. R. Johnson et al., "Diffusion of ions in some simple glasses," Journal of the American Ceramic Society, vol. 34, no. 6, pp. 165-172, 1951. [169] T. B. Van et al., "Network cavity, spatial distribution of sodium and dynamics in sodium silicate melts," Journal of Materials Science, vol. 55, no. 7, pp. 2870-2880, 2020. [170] T. B. Van et al., "Structure heterogeneity and diffusion in sodium-silicate melts through analysis of Voronoi polyhedron," Modelling and Simulation in Materials Science and Engineering, vol. 28, no. 6, p. 065012, 2020. [171] P. Hung et al., "About hopping mechanism for sodium diffusion in silicate liquids with low sodium concentrations: Molecular dynamics simulation," Journal of Molecular Liquids, vol. 316, p. 113834, 2020. [172] X. Li et al., "Quantifying the internal stress in over-constrained glasses by molecular dynamics simulations," Journal of Non-Crystalline Solids: X, vol. 1, p. 100013, 2019. [173] N. J. Giordano, Computational physics. Pearson Education India, 2012. [174] H. J. Berendsen et al., "Molecular dynamics with coupling to an external bath," The Journal of chemical physics, vol. 81, no. 8, pp. 3684-3690, 1984. [175] H. A. Posch et al., "Canonical dynamics of the Nosé oscillator: Stability, order, and chaos," Physical review A, vol. 33, no. 6, p. 4253, 1986.
11. 136 [188] M. Bouhadja and Jakse N., "Structural and dynamic properties of aluminosilicate melts: a molecular dynamics study," Journal of Physics: Condensed Matter, vol. 32, no. 10, p. 104002, 2019. [189] T. Tamura et al., "First-principles study of neutral oxygen vacancies in amorphous silica and germania," Physical Review B, vol. 69, no. 19, p. 195204, 2004. [190] P. A. Johnson et al., "Neutron scattering from vitreous silica II. Twin-axis diffraction experiments," Journal of non-crystalline solids, vol. 58, no. 1, pp. 109-130, 1983. [191] L. Levien et al., "Structure and elastic properties of quartz at pressure," American Mineralogist, vol. 65, no. 9-10, pp. 920-930, 1980. [192] A. Rybicka et al., "The structure of the first co-ordination shell of Pb atoms in lead-silicate glasses: a molecular dynamics study," Computational Methods in Science and Technology, vol. 5, pp. 67-74, 1999. [193] G. Bergmański et al., "The structure of rarefied and densified PbSiO3 glass: a molecular dynamics study," Task quarterly, vol. 8, no. 3, pp. 393-412, 2004. [194] K. Chomenko et al., "The structure of porous and spontaneously densified amorphous PbSiO3: a molecular dynamics study," Computational Methods in Science and Technology, vol. 10, no. 1, pp. 21-38, 2004. [195] T. Takaishi et al., "Structural Study on PbO–SiO2 Glasses by X‐Ray and Neutron Diffraction and 29Si MAS NMR Measurements," Journal of the American Ceramic Society, vol. 88, no. 6, pp. 1591-1596, 2005. [196] N. Hong et al., "Polyamorphism and origin of spatially heterogeneous dynamics in network-forming liquids under compression: Insight from visualization of molecular dynamics data," Applied Physics Letters, vol. 102, no. 19, p. 191908, 2013. [197] P. Hung and Hong N., "Simulation study of polymorphism and diffusion anomaly for SiO2 and GeO2 liquid," The European Physical Journal B, vol. 71, no. 1, pp. 105-110, 2009. [198] B. Poe et al., "Compression mechanisms in aluminosilicate melts: Raman and XANES spectroscopy of glasses quenched from pressures up to 10 GPa," Chemical Geology, vol. 174, no. 1-3, pp. 21-31, 2001.